O elenco premiado de Boardwalk Empire conta com estrelas e revelações para o público:
Steve Buscemi - Nucky Thompson
Em um de seus papéis mais conhecidos, ele interpretou o criminoso "Mr. Pink" em Cães Danados (Cães de Aluguel no Brasil. 1992), do diretor Quentin Tarantino. Outro papel de destaque foi o do criminoso psicopata do filme Fargo. Mais recentemente emprestou sua voz para dublagens de desenhos animados, a exemplo de Monstros S.A. (2001), participou de vários episódios da série de TV The Sopranos. Seu papel mais recente na televisão é a série Boardwalk Empire: O Império do Contrabando, em que interpreta Nucky Thompson, Tesoureiro da cidade de Atlantic City (EUA) envolvido com o contrabando de bebidas alcoólicas durante a Lei seca.
Michael Pitt - Jimmy Darmody
Michael Carmen Pitt (West Orange, 10 de abril de 1981) é um ator e músico norte-americano. Ficou em segundo lugar na Chainsaw Awards em 2009. E NÃO ele não é irmão de Brad Pitt.
Kelly Macdonald - Margaret Schoreder
Kelly Macdonald (Glasgow, 23 de fevereiro de 1976) é uma atriz européia nascida na Escócia, ganhadora do Emmy Award em 2006 e do Screen Actors Guild Award. Ela também trabalhou no filme Harry Potter e as Relíquias da Morte 2.
Michael Sannon - Nelson Van Alden
Michael Corbett Shannon (7 de agosto de 1974) é um ator estadounidense. Ele foi indicado ao Oscar de Melhor Ator Coadjuvante pelo filme Revolutionary Road. Mais tarde ele trabalhou nos filmes Pearl Harbor, 8 Mile e Vanilla Sky. Ele interpretou o vilão em Kangaroo Jack. Shannon tem uma relação com a atriz Kate Arrington. Os dois tem uma filha, Sylvia, que nasceu em 2008.
Shea Whigham - "Eli" Thompson
Nascido na Flórida, em 1969, tem destaque na série por ser xerife de Atlantic City e irmão de Enoch Thompson.
Aleska Palladino - Angela Darmody
Esposa de Jimmy, e mãe do filho do casal Tommy.
Michael Stuhlbarg - Arnold Rothstein
Michael S. Stuhlbarg (5 de julho de 1968, Long Beach, California) é um ator americano de cinema, teatro e televisão.
Ficou mais conhecido por interpretar o personagem Larry Gopnik no filme Um Homem Sério (A Serios Man, no original, em inglês). Interpreta um mafioso real, Arnold Rothstein, que ficou conhecido pelo escândalo do Black Sox Scandal. Participou de Ugly Betty e Homens de Preto 2.
Stephen Graham - Al Capone
Nasceu em Liverpool, Inglaterra data de 3 de agosto de 1973. Representa o maior mafioso que o mundo já viu Al Capone. Faz uma parceira com Jimmy Darmody, e aprende muito com o chefão da máfia em Chicago Johnny Torrio. Também fez os trabalhos Band of Brothers, Goal!, e Piratas do Caribe: Navegando em Águas Misteriosas.
Vincent Piazza - Lucky Luciano
Outro mafioso, Italo-Americano, movido pelo poder e ganância. Aliado de Arnold Rothstein, depois entra no grupo de Jimmy Darmody, junto com Al Capone e Meyer Lansky.
Anatol Yusef - Meyer Lansky
É um polaco-judeu-americano, que junto com Lucky Luciano trabalha pra Arnold Rothstein, na cidade de New York. O personagem se baseia um mafioso real de mesmo nome.
Jack Huston - Richard Harrow
É um veterano da primeira guerra mundial. Usa uma máscara, porque teve o rosto desfigurado por uma granada no campo de batalha. Perdeu um olho e a metade do rosto esquerdo. Se junta a Jimmy Darmody, e fica trabalhando para o mesmo. Tem grande habilidades com armas.
Michael K. Williams - Chalky White
Um gângster, líder da comunidade afro-americana em Atlantic City, e produtor de wkisky. Chalky e o negros que trabalham para ele sofrem um ataque da Ku Kluz Klan.
Paul Sparks - Mickey Doyle
Gangster da Philadelphia vai para Atlantic City, para entrar na produção ilegal de álcool. tendo como rival Chalky White. Tem um grande senso de humor e uma risada irreverente, o que as vezes o atrapalha.
Dabney Coleman - Commodore Louis Kaestner
O poderoso chefão de Atlantic City, pai de Jimmy Darmody. Foi o mentor de Nucky, tudo que Nucky sabe sobre negócios foi o Comodoro que ensinou. Depois de perder o poder tenta voltar a toma Atlantic City de volta com o seu filho, mas é interrompido por uma paralisia. É morto com uma facada na barriga por Jimmy.
Gretchen Mol - Gillian Darmody
Mãe de Jimmy Darmody, tem uma beleza jovial, é mãe muito cedo, com 14 anos. É uma dançarina das belas-artes.
